石墨烯是制备高能量密度和高功率密度超级电容器的理想电极材料，但在应用过程中，石墨烯电极的实际比电容和能量密度较低，且在大电流密度下，其倍率性能不佳。碳材料的氮原子掺杂能有效提高电极的电容性能，同时保持优异的循环稳定性。因此，将含氮碳材料包覆在高导电性的石墨烯表面能发挥两者的优势，但这种复合材料的传统构筑方法往往以氧化石墨烯作为起始材料，降低了石墨烯的性能，且不能实现包覆层的灵活调控。我们利用分子层沉积技术在石墨烯表面沉积有机聚合物聚酰亚胺，得到聚酰亚胺均匀包覆石墨烯的复合物（PI-G）。进一步在700 ℃惰性气氛下热解得到氮掺杂碳包覆石墨烯（NC-G）。石墨烯表面一定厚度的聚酰亚胺膜在热解过程中体积收缩形成更多的褶皱，而高温形成的碳微晶则互相堆叠形成大量的超微孔结构。这种特殊的多孔结构及氮掺杂的化学结构，使NC-G作为超级电容器电极材料具有优异的电容性能，在电流密度为1 A g^-1时比电容能达到290.2 F g^-1。同时具有良好的倍率性能和循环稳定性，在循环5000次后比电容保留率为94.6 %。改变MLD循环次数，即能改变碳层的包覆量。当循环次数少时包覆量太少，循环次数多时包覆层厚电解液离子传质阻力太大，都得不到最佳的比电容。当聚酰亚胺的MLD循环次数为60时，电极的电容性能最优。该研究首次用MLD方法在未经表面修饰石墨烯表面沉积均匀的有机聚合物，是一种新型的石墨烯表面功能化方法，为石墨烯的表面修饰改性提供指导。相关结果发表在Journal of Power Sources, 2016, 315, 254-260。

原文链接： Graphene Coated with Controllable N-doped Carbon Layer by Molecular Layer Deposition as Electrode Materials for Supercapacitors

Yao Chen, Zhe Gao, Bin Zhang, Shichao Zhao, and Yong Qin*, Journal of Power Sources, 2016, 315, 254-260